Nanostrutture su misura per superare il caos e ordinare diodi a emissione di luce organica bianca ad alta efficienza

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Qui riportiamo un metodo facile, scalabile e privo di litografia per generare nanostrutture controllabili con casualità direzionale e ordine dimensionale, aumentando significativamente l'efficienza degli OLED bianchi. Sulla superficie del poli(dimetilsilossano) si formano deformazioni meccaniche in risposta al rilascio di sollecitazioni di compressione, inizializzate con incisione di ioni reattivi con periodicità e distribuzione di profondità che vanno da decine di nanometri a micrometri. Dimostriamo la possibilità di regolare autonomamente la profondità media e la periodicità dominante. L'integrazione di queste nanostrutture in un diodo organico organico bianco tandem a emissione di luce a due unità, un'efficienza quantistica esterna massima del 76,3% e un'efficienza luminosa di 95,7 lm W-1 si ottengono con le modalità di estrazione del substrato. Si ottiene un fattore di miglioramento di 1,53 ± 0,12 a 10.000 cdm-2. Un modello ottico è costruito considerando l'orientamento del dipolo, la lunghezza d'onda di emissione e la posizione del dipolo sulla nano struttura sinusoidale.

I diodi organici ad emissione di luce (OLED) hanno guadagnato una grande attenzione da parte della comunità accademica e industriale per più di tre decenni. In questo lasso di tempo, l'efficienza, l'affidabilità e la luminosità sono notevolmente migliorate fino a raggiungere un livello adatto alle applicazioni commerciali. L'attenzione si è quindi spostata verso il miglioramento delle prestazioni degli OLED bianchi per applicazioni illuminotecniche, un campo che pone requisiti molto più severi, tra cui stabilità, emissione angolare stabile ed efficienza energetica paragonabile alle tecniche attualmente in uso. Fin dalla prima realizzazione degli OLED bianchi, sono stati compiuti grandi sforzi per ottenere uno spettro bianco equilibrato e un'elevata efficienza luminosa ad un livello di luminanza pratico1,2,3,4. Con lo sviluppo di emettitori fosforescenti5,6 e a fluorescenza ritardata (TADF) attivati termicamente, entrambi in grado di raccogliere completamente le eccitoni triplet nei dispositivi7,8, gli strati di trasporto drogati9 e le efficienti architetture di blocco2, l'efficienza quantistica interna degli OLED bianchi può ora raggiungere il 100%2,4. Tuttavia, l'efficienza quantistica esterna (EQE) per i dispositivi senza tecniche aggiuntive di outcoupling può raggiungere solo il 20-40%. Circa il 20% dei fotoni generati sono intrappolati all'interno del substrato di vetro a causa della riflessione interna totale (TIR) all'interfaccia vetro e aria come modalità substrato. Un'altra proporzione (40-60%) di fotoni è guidata dalle onde negli strati organici (norg ≈ 1,7) e ossido di indio-stagno (ITO, nITO ≈ 1,8) a causa del minore indice di rifrazione del substrato di vetro (nsub ≈ 1,5). La terza parte delle perdite ottiche è dovuta a fotoni intrappolati (20-40%) all'interfaccia tra lo strato organico e l'elettrodo metallico superiore come modalità SPP (Surface Plasmon polariton polariton)10.

Sono stati studiati numerosi approcci per estrarre i fotoni intrappolati dagli OLED. Per quanto riguarda le perdite totali di riflessione interna all'interfaccia substrato-aria, sono stati introdotti metodi come la modifica della superficie del substrato con un array di microlenti11, ultrastrutture gerarchiche da lucciole12 e nanoparticelle13,14 di diffusione. Questi approcci possono estrarre la luce solo dalle modalità substrato, ma non dalle modalità guida d'onda e dalle modalità SPP. Concetti come l'utilizzo di substrati ad alto indice di rifrazione3 , griglie a basso indice tra gli strati organici15 e ITO anodici, e griglie sub-anodali tra substrato e strato ITO16 hanno dimostrato di estrarre modalità di guida d'onda, ma queste tecniche presentano svantaggi che includono componenti tossici, mostrando comportamenti di miglioramento angolari o dipendenti dalla lunghezza d'onda, o che coinvolgono complicati processi litografici. Nel frattempo, per estrarre i fotoni intrappolati come modalità SPP, sono state introdotte strutture periodiche come i reticoli ottici17 e i cristalli fotonici18 , per gli OLED monocromatici. Tuttavia, l'emissione angolare o dipendente dalla lunghezza d'onda ostacola l'applicazione ai fini dell'illuminazione. Le nanostrutture precedentemente segnalate, come ad esempio le bucklings19 e le nanostrutture bioispirate20 , hanno mostrato un impressionante miglioramento dell'efficienza del dispositivo. Tuttavia, processi complicati come il riscaldamento multiplo, la litografia, lo stampaggio e/o le fasi di nanoimprinting sono coinvolti, rendendoli piuttosto inadatti per la produzione su larga scala e a basso costo. Sono ancora necessarie tecniche semplici e controllabili.

Qui, riportiamo un metodo per estrarre i fotoni intrappolati in OLED bianchi utilizzando nanostrutture quasi periodiche controllabili con un'ampia periodicità e distribuzione di profondità da decine di nanometri alla gamma di micrometri, che sono indotti da ioni reattivi incisione (RIE) su superfici poli(dimetilsilossano) (PDMS) per un breve periodo di tempo. La profondità media e la distribuzione della periodicità possono essere controllate regolando le condizioni del pretrattamento del PDMS e dei parametri di elaborazione RIE. La periodicità dominante e la profondità media possono essere controllate simultaneamente o indipendentemente. Per stimare l'influenza della nanostruttura sulla dissipazione di potenza degli OLED bianchi, proponiamo un modello ottico per simulare numericamente l'energia dissipata al substrato, trattando la nanostruttura come una nanostruttura sinusoidale. Considerando parametri quali le dimensioni della nanostruttura, la lunghezza d'onda di emissione, l'orientamento del dipolo e la posizione del dipolo sulla nanostruttura, i fattori di miglioramento simulati sono molto vicini ai nostri risultati sperimentali. Applicando queste nanostrutture agli OLED bianchi tandem a due unità a base di ITO, la modalità aria (ηA, efficienza quantistica esterna senza tecnica di outcoupling esterno) e l'efficienza quantistica totale delle modalità substrato e delle modalità aria (ηSA, efficienza quantistica esterna con un emisfero di vetro collegato al substrato) sono notevolmente migliorate. È possibile aumentare ηSA di un fattore 1,53 ± 0,12 a 10.000 cdm-2, senza introdurre emissioni angolari o dipendenti dalla lunghezza d'onda. In totale, l'ηSA può raggiungere il 76,3% e l'efficienza luminosa fino a 95,7 lm W-1. La generazione controllabile di queste nanostrutture si dimostra facile e priva di litografia. Pertanto, potrebbe essere una promettente tecnica di outcoupling per applicazioni di illuminazione di grandi superfici.

La generazione delle nanostrutture è illustrata schematicamente nella Fig. 1a. Undulazioni con dimensioni da nanometri a scala micrometrica si trovano su tutta la superficie del PDMS dopo una breve durata del trattamento RIE con ossigeno e/o flusso di argon, come mostrato in Fig. 1b. L'aspetto di questi modelli è simile alle instabilità meccaniche come pieghe, piegature o rughe indotte da uno squilibrio su superfici multistrato21,22,23,24. Si possono trovare profili di sezione trasversale della microscopia a forza atomica (AFM) con forma sinusoidale, con ampiezze che vanno da decine a centinaia di nanometri. La forma ad anello del modello Fast Fourier Transform (FFT) in Fig. 1c indica una distribuzione casuale in tutte le direzioni. Il calcolo della funzione di densità spettrale di potenza radiale (PSDF) dalle misurazioni AFM mostra una periodicità ampiamente distribuita da meno di 100 nm a più di 1000 nm con una periodicità dominante per ogni singola nanostruttura, come illustrato in Fig. 1c. Per queste nanostrutture esiste anche una distribuzione della profondità con una profondità dominante p (Fig. 1 supplementare). La profondità media della struttura sinusoidale può essere descritta come D = 2Ra, dove Ra si riferisce alla rugosità media ottenuta dalla misura AFM25. L'analisi dettagliata dei diversi parametri di profondità si trova nella nota complementare 4 e nella fig. 13.

La ripetibilità sperimentale è monitorata misurando la periodicità e la profondità della nanostruttura generata in lotti diversi con la stessa ricetta di un campione di monitoraggio. Come mostrato in Fig. 3 Supplementare, in lotti multipli fabbricati in tempi diversi, la deviazione della periodicità dominante e la profondità media del campione di tracciamento è molto piccola, dimostrando che il metodo è controllabile con una buona ripetibilità sperimentale. Allo stesso modo, l'uniformità delle nanostrutture generate sul PDMS viene controllata su una grande superficie macroscopica. Le misurazioni AFM su diverse posizioni scelte a caso per ogni campione vengono effettuate per sondare localmente i parametri della nanostruttura, cioè periodicità e profondità. Come mostrato nella Fig. 2 supplementare, la distribuzione della periodicità di una struttura specifica (N1) è quasi la stessa per tutte queste misure, mentre la deviazione del rapporto di aspetto proposto (AR, AR = profondità/periodicità) è molto piccola, riassunta nella Tabella supplementare 1 e nella Tabella 2, che indica l'uniformità delle nanostrutture su tutta la superficie.

E' possibile mantenere la forma della distribuzione della periodicità senza spostamento significativo della periodicità dominante mentre si regola la profondità media variando la potenza e la durata del trattamento RIE. Come mostrato in Fig. 2a, la periodicità dominante si trova a ~350 nm. Vi è solo una distribuzione leggermente diversa nell'ampio intervallo di periodicità, quando la potenza RIE viene aumentata da 20 a 200 W, mentre la preparazione del PDMS è la stessa per ogni campione e il tempo di trattamento RIE viene mantenuto costante a t = 60 s. Tuttavia, la profondità media cresce quasi linearmente da 20 a 120 nm (Fig. 2b).

Come mostrato in Supplementare Fig. 4, un simile aumento lineare della profondità media è osservato quando si estende il tempo di trattamento RIE, mantenendo la periodicità dominante. È anche possibile regolare contemporaneamente la distribuzione della periodicità e la profondità media. Ulteriori indagini rivelano che il cambiamento del tempo di pretrattamento del PDMS (Fig. 2c, d), il rapporto tra il peso della base e l'agente indurente del PDMS (Fig. 2e, f), e la specie di gas e il flusso di gas (Supplementary Fig. 4) può regolare la periodicità e la profondità media allo stesso tempo. L'analisi dettagliata tra il set di dati di fabbricazione e i parametri dimensionali si trova nella nota complementare 1. Da tutte queste osservazioni, si conclude che è possibile regolare la profondità media da ~10 a ~140 nm e la periodicità dominante da ~200 nm a ~800 nm, simultaneamente o indipendentemente. Prevediamo che i parametri caratteristici della nanostruttura possono essere estesi oltre i limiti esplorati con una variazione più ampia di tali parametri.

Come passo successivo, esploriamo il meccanismo che sta dietro la generazione e la controllabilità delle nanostrutture. Per rilevare la composizione chimica della superficie del PDMS dopo il trattamento RIE, viene eseguita una misurazione spettroscopia fotoelettrica a raggi X (XPS) e il risultato è mostrato in Fig. 3a. Per il PDMS come preparato prima del trattamento RIE, l'energia vincolante Si 2p è 102,5 eV, che è in accordo con il valore precedentemente riportato per PDMS26. Dopo il trattamento RIE, il picco Si 2p si sposta a 103,1 eV. Qui, gli spettri XPS possono essere dotati di tre diversi componenti, che rappresentano le possibili strutture chimiche (legame Si-O) dello strato superficiale. Secondo i rapporti precedenti, il picco a ~102,2 eV rappresenta la configurazione chimica di [(CH3)2SiO2/2], ~103,2 eV [(CH3)SiO3/2] e ~104,0 eV [SiO4/2]26,27,28. Per il PDMS come preparato, la componente principale è [(CH3)2SiO2/2], che è coerente con la configurazione chimica del PDMS. Dopo il trattamento RIE, il rapporto di [(CH3)2SiO2/2] diminuisce, mentre la proporzione di [(CH3)SiO3/2] e [SiO4/2] aumenta. La concentrazione atomica (al%) del PDMS come preparato e RIE-trattati è riassunta nella Tabella supplementare 3. Il PDMS come preparato in superficie è composto da 27,8 al% di ossigeno e 46,2 al% di carbonio. Tuttavia, la concentrazione di ossigeno aumenta a più del 40 % e la concentrazione di carbonio diminuisce a meno del 30 % dopo il trattamento RIE. La concentrazione atomica del silicio è quasi la stessa dopo il trattamento RIE. Da queste osservazioni, è ragionevole dedurre che la superficie del PDMS è trasformata in uno strato simile al silicone.

Si ottengono gli stessi spettri XPS per i campioni da trattare con diverse ricette RIE, compresi vari valori di potenza di trattamento o di portata di gas, come riassunto nella tabella supplementare 4. La composizione dello strato superficiale è indipendente dalla potenza di trattamento quando viene utilizzato solo ossigeno come gas di trattamento. Inoltre, diverse portate di gas danno luogo a spettri XPS identici, indicando che la composizione dello strato siliceo superiore non cambia con flussi di gas diversi. Questo dovrebbe essere attribuito al fatto che lo strato simile al silicone sul PDMS generato dal trattamento RIE ostacola l'ulteriore trattamento dello strato più profondo del PDMS28, e quindi, dà la composizione dello strato superiore del PDMS RIE-trattati identici nei primi diversi o decine di nanometri. Tuttavia, lo spessore reale di questo strato superiore simile al silicone non può essere misurato direttamente, a causa della geometria ondulata e della forte adesione alla base morbida PDMS senza un confine chiaro.

Per studiare il cambiamento del modulo del PDMS così come preparato con diverso tempo di riscaldamento e rapporto peso, viene effettuata l'analisi meccanica dinamica (DMA). In questo caso, il modulo di stoccaggio è considerato come modulo di Young nella modalità di misurazione di sollecitazione29. Come illustrato in Fig. 3b, l'estensione del tempo di pretrattamento può aumentare il modulo, quando il rapporto tra il peso della base e l'agente indurente è lo stesso. È di 0,8 MPa per PDMS polimerizzato per 40 min e aumenta ulteriormente a 1,6 MPa quando si prolunga il tempo di polimerizzazione a 160 min, mantenendo il rapporto di peso a 10:1. Il modulo aumenta anche quando il peso dell'agente indurente nella miscela aumenta. Cambia da circa 0,3 MPa a 1,6 MPa, quando il rapporto tra il peso della base e l'agente indurente varia da 20:1 a 5:1. Questo risultato può essere attribuito al fatto che l'estensione del tempo di polimerizzazione o l'aumento del rapporto di peso del polimerizzante del PDMS porta ad un più alto livello di reticolazione, che dà luogo ad un modulo più elevato.

Poiché la composizione chimica dello strato simile alla silice è tra il PDMS intrinseco e la silice, è ragionevole dedurre che il modulo di Young di questo strato varia da MPa a GPa (modulo di silice intrinseca), che dovrebbe essere maggiore rispetto al PDMS preparato e inferiore a quello della silice pura. Tuttavia, il valore esatto del modulo di Young dello strato superiore simile al silicone non può essere misurato direttamente a causa dell'influenza del PDMS30 morbido inferiore. Tuttavia, lo strato simile al silicone generato in superficie può essere considerato come uno strato rigido in questo sistema a doppio strato.

Sulla base di questi risultati, la generazione e la controllabilità delle nanostrutture indotte dal RIE può essere spiegata dalla teoria della deformazione del film sottile in un sistema planare a due strati. I materiali sottili e stratificati generano deformazioni meccaniche come pieghe, rughe e ondulazioni sulla superficie in risposta a piccole sollecitazioni di compressione tra lo strato rigido superiore e la base morbida inferiore, indotte da stimoli termici, leggeri, meccanici o osmotici21,23,31,31,32,33,34,35. Le deformazioni si dispongono in modo casuale in direzioni e ampiezza, accompagnate da un rilascio di sollecitazioni in piano su tutta la superficie.

Il flusso di ossigeno o argon può trasformarsi in specie reattive come radicali, ioni ed elettroni, grazie all'interazione tra la scarica luminosa e i gas non dissociati durante il trattamento RIE36. Queste specie altamente reattive possono modificare la superficie del PDMS attraverso reazioni chimiche e bombardamenti fisici. I componenti del PDMS possono essere ossidati in gas volatili, che vengono rimossi dal sistema di pompaggio sottovuoto durante il trattamento RIE, trasformando la superficie trattata RIE in una forma di composizione simile al silicone. La deformazione inizia a minimizzare l'energia totale del sistema a doppio strato, quando la sollecitazione di compressione σ supera il livello critico σcrit, indotta dagli stimoli del trattamento RIE e dal disallineamento del modulo tra lo strato superiore rigido simile al silicone e il PDMS morbido inferiore. Secondo la teoria della deformazione a film sottile sulla superficie piana, la soglia σcrit è definita dalle proprietà meccaniche del sistema a doppio strato37,38,39:

La periodicità dominante p può essere influenzata da ts, Es e EPDMS. Secondo Eq. 2, la periodicità dominante p scende a una gamma più breve, quando il modulo di PDMS (EPDMS) è aumentata estendendo il tempo di pretrattamento o aumentando il rapporto di peso dell'agente indurente, che è confermato dal DMA (vedi Fig. 3). Nei casi di trattamento RIE con solo ossigeno gassoso, l'aumento della potenza o del tempo RIE ha un impatto minimo su EPDMS, Es o ts, come rivelato dalle misurazioni XPS e DMA. La periodicità dominante p delle nanostrutture indotte dal RIE può essere mantenuta senza uno spostamento pronunciato. Tuttavia, la profondità delle nanostrutture può essere regolata aumentando la tensione di compressione attraverso canali di bombardamento fisico e dispersione di calore da ossidazione chimica. Simili relazioni lineari tra la rugosità della superficie del polimero e la potenza o il tempo di trattamento al plasma sono stati riportati durante il trattamento al plasma di altri sistemi polimerici40,41. Per i trattamenti RIE con flusso di argon, potrebbe essere che lo spessore dello strato superiore rigido ts e la sollecitazione di compressione σ sono cambiati contemporaneamente, portando ad una variazione della distribuzione della periodicità e della profondità simultaneamente.

L'applicazione di nanostrutture quasi periodiche in OLED bianchi viene studiata utilizzando la modellazione ottica. In primo luogo, i dispositivi tandem planari bianchi vengono valutati numericamente utilizzando uno strumento di simulazione sviluppato internamente (cfr. nota complementare 2)42 . Il modello in precedenza mostrava un buon accordo con i risultati sperimentali per gli OLED monocromatici planari43,44, così come per i dispositivi bianchi in tandem45.

Qui, le nanostrutture quasi periodiche possono essere semplificate fino ad una somma di funzioni sinusoidali con diverse periodicità e altezze e il loro effetto ottico sugli OLED è valutato con il metodo degli elementi finiti (FEM)46 . Come mostrato in Fig. 4a, utilizzando simulazioni 2D, ogni singola nanostruttura sinusoidale con periodicità p e altezza h alla specifica lunghezza d'onda viene modellata separatamente. La configurazione del dispositivo segue quella utilizzata negli esperimenti. La modellazione ottica viene effettuata nella gamma di lunghezze d'onda da 400 a 800 nm con una larghezza di passo di 10 nm. Quando ci si concentra esclusivamente sull'estrazione delle modalità guida d'onda e SPP, viene simulata l'efficienza dell'outcoupling ηout al substrato. L'ηSA simulato può essere ottenuto ponderando l'efficienza dell'outcoupling con lo spettro elettroluminescente normalizzato Sel(λ) e moltiplicando per l'efficienza radiativa effettiva ηrad del dispositivo bianco planare, corrispondente a misurazioni sperimentali di ηSA. L'ηSA finale è calcolato come risultato medio su cinque diverse posizioni dei dipoli entro una periodicità di struttura sinusoidale sia per i dipoli orizzontali che verticali13,47 (vedi Metodi e Fig. 4a). In linea di principio, la prestazione finale di outcoupling di ogni nanostruttura casuale è la somma di diverse periodicità e altezze, corrispondenti alla periodicità e alla distribuzione in profondità per ciascuna delle nanostrutture rilevate dalle misurazioni AFM. Come prima stima, una struttura sinusoidale con la periodicità dominante e la profondità dominante data dalle distribuzioni misurate può essere rappresentativa delle prestazioni finali del dispositivo basato su nanostrutture quasi periodiche.

Per illustrare la distribuzione della luce all'interno del dispositivo, mostriamo le mappe a colori del campo elettrico normalizzato per il dispositivo planare in Fig. 4b. Possiamo notare che la maggior parte dei fotoni emessi dai dipoli verticali sono intrappolati in strati organici e sulla superficie dei catodi metallici. D'altra parte, la cattura di energia per i dipoli orizzontali è meno pronunciata. Pertanto, il miglioramento causato dalla nanostruttura dovrebbe essere più significativo per i dipoli verticali rispetto a quelli orizzontali. Inoltre, la distribuzione della luce dipende fortemente dalla posizione dei dipoli emettitori nella pila, in quanto possiamo notare che le perdite principali per il blu/rosso sono dovute alla guida d'onda, poiché gli strati emettitori sono vicini all'ITO e lontani dal catodo metallico superiore. Tuttavia, per i dipoli ad emissione verde/giallo, che sono molto più vicini al catodo metallico, le perdite principali derivano dall'accoppiamento della luce ai modi SPP. In Fig. 4b, mostriamo anche il campo elettrico normalizzato dei dipoli orizzontali e verticali a tre lunghezze d'onda rappresentative (picchi di emissione), su due nanostrutture con periodicità di 1000 nm e altezza di 250 nm, e con periodicità di 300 nm e altezza di 70 nm, rispettivamente. Qui mostriamo solo dipoli posizionati al centro della nanostruttura sinusoidale, ma va notato che la posizione dei dipoli sulla nanostruttura influenza fortemente l'efficienza dell'outcoupling ηout. Ad esempio, il dipolo verticale situato alla base della struttura sinusoidale con una lunghezza d'onda di 510 nm mostra un valore η-out del 37,5% mentre al centro della struttura sinusoidale può raggiungere il 52,8%. Allo stesso modo, per il dipolo orizzontale, raggiunge il 55,5% e il 71,7% rispettivamente nella parte inferiore e centrale della struttura sinusoidale. Poiché può esserci una differenza assoluta superiore al 15% di ηout tra le diverse posizioni dei dipoli sulla nanostruttura, vengono prese in considerazione cinque posizioni simulate, ad esempio, dipolo a valle, sulle e tra le colline, permettendo di simulare una distribuzione uniforme delle molecole che emettono sulla superficie strutturata. Maggiori dettagli sull'influenza della posizione del dipolo e della lunghezza d'onda di emissione sono mostrati nella Fig. 5 supplementare.

Numericamente, il miglioramento di ηSA dipende dall'orientamento dei dipoli, dalle dimensioni della nanostruttura, dalla posizione dei dipoli sulla nanostruttura e dalla frequenza irradiata e dallo spettro di emissione. In Fig. 5a, b, mostriamo fattori di miglioramento normalizzati all'intensità di picco del dispositivo piatto, per texture con p = 300 e 1000 nm. Per gli OLED bianchi basati su nanostrutture con periodicità p = 300 nm, il più alto fattore di miglioramento di ~1.35 può essere ottenuto ad una lunghezza d'onda di 600 nm, con una profondità di texture di circa 70 nm. A 550 nm, l'intensità del dispositivo planare è ridotta di un fattore di ~0,75, mentre l'intensità dei dispositivi su una nanostruttura sinusoidale può ancora raggiungere 1,0. Così, è anche possibile ottenere un fattore di miglioramento simile (1,0/0,75 = 1,33) a 550 nm. Quando si aumenta la periodicità a 1000 nm, come mostrato in Fig. 5b, il fattore di miglioramento massimo di 1,40 a 600 nm può essere realizzato con una profondità della struttura sinusoidale di 220 nm. Un fattore di miglioramento leggermente superiore può essere raggiunto a 550 nm (1,20/0,75 = 1,6). Il cambiamento di periodicità e profondità ad ogni lunghezza d'onda può influenzare il fattore di miglioramento. Maggiori variazioni di periodicità/altezza sono riassunte nella Fig. 6 supplementare. Ciò è coerente con l'idea generale che l'efficienza del dispositivo dipende dalla geometria della nanostruttura e dalla lunghezza d'onda di emissione. Inoltre, una nanostruttura sinusoidale con una sola periodicità fissa può già indurre un aumento dipendente dalla lunghezza d'onda. Questo dimostra il vantaggio di utilizzare texture con una distribuzione periodica e di profondità per gli OLED bianchi, in quanto questi possono contenere una gamma più ampia di periodi e altezze e quindi fornire un miglioramento più uniforme sull'intera lunghezza d'onda di emissione.

In Fig. 5c è dimostrato che il fattore di miglioramento simulato è fortemente dipendente dal rapporto d'aspetto AR delle strutture sinusoidali. Simulazioni rigorose mostrano una netta tendenza a migliorare l'efficienza del dispositivo aumentando l'AR fino a ~0,25, dove si prevede un miglioramento massimo di ~1,45. Aumentando l'AR si riduce ulteriormente l'efficienza. Inoltre, si prevedono efficienze più elevate utilizzando periodicità comprese tra 500 nm e 1000 nm, mentre per una struttura sinusoidale con una periodicità inferiore a 300 nm (dimensioni in prossimità della lunghezza d'onda secondaria) o superiore a 1500 nm (le strutture stanno diventando piatte in prossimità del dipolo), i miglioramenti sono meno pronunciati.

Le nanostrutture indotte da RIE sono applicate per estrarre i fotoni intrappolati dagli OLED bianchi che emettono dal basso, come mostrato in Fig. 4a. Anche se questi dispositivi possono in linea di principio essere fabbricati direttamente sulla superficie del PDMS, qui usiamo una replica per diverse misure e fabbricazione del dispositivo (vedi Metodi). La trasmittanza media dell'ITO spruzzato sulla resina ottica all'interno della lunghezza d'onda visibile è di circa il 76% (Fig. 7 supplementare). Qui, applichiamo cinque diverse nanostrutture chiamate N1-N5 con una diversa distribuzione della periodicità e della profondità (Fig. 10 supplementare). I dispositivi piatti identici sono fabbricati sullo stesso ITO sputtered per il confronto.

Come mostrato in Fig. 6a, sotto bassa tensione di pilotaggio, la differenza delle curve di densità tensione-corrente deriva principalmente dalla corrente di dispersione (Fig. 8 supplementare), risultante dalla perturbazione delle nanostrutture sotto l'ITO e dalla rugosità intrinsecamente più elevata dei film ITO senza processo di ricottura48,49 . Nella presente inchiesta, le caratteristiche di densità di tensione e corrente per tutti gli apparecchi sono identiche per tensioni superiori a 6 V, poiché l'influenza della corrente di dispersione non è significativa in questo intervallo.

Gli OLED nanostrutturati riportati in precedenza mostrano densità di corrente più elevate a parità di tensione di pilotaggio rispetto al dispositivo planare, a causa della distanza parzialmente ridotta tra il picco e la valle dell'elettrodo inferiore e superiore nanostrutturato19,50. Tuttavia, questo non viene osservato nelle nostre indagini, che potrebbero derivare dall'utilizzo di strati di trasporto p- e n-doped in questo studio, in quanto possiedono una mobilità del vettore di carica molto più elevata rispetto ai materiali di trasporto intrinseci9. La riduzione dello spessore degli strati di trasporto drogati ha poca influenza sui processi di trasporto del vettore e di ricombinazione9,51,52. Pertanto, l'aumento dell'efficienza ad alta luminanza (vedi Fig. 6b, f) nasce dall'effetto ottico della nanostruttura e non dalla riduzione dello spessore degli strati funzionali o dal cambiamento dell'efficienza elettrica.

Per verificare l'influenza delle diverse nanostrutture sulle prestazioni del dispositivo, l'efficienza quantistica ηA e ηSA sono misurate da una sfera integratrice calibrata per tutti i dispositivi, presentata nella Fig. 6b e nella Fig. 8 supplementare. Il dispositivo planare mostra un ηA massimo del 22,2 ± 3,1%. Per dispositivi con nanostrutture, si può ottenere un ηA massimo del 29,1 ± 1,1%. La forma dell'EQE rispetto alle caratteristiche di luminanza è influenzata dalla corrente di dispersione di questi campioni, che influenza principalmente il valore massimo di ηA, rendendo improprio un confronto a livelli di luminanza medio-bassa (Figg. 8 e 12). Con una luminanza di 10.000 cd m-2, dove l'influenza della corrente di dispersione è trascurabile, il ηA del dispositivo planare scende leggermente al 20,4 ± 1,8%, mentre rimane al 27,3 ± 0,3% per il dispositivo strutturato N5. Per gli altri dispositivi testurizzati, il ηA può raggiungere il 23-27% a 10.000 cdm-2, come riassunto in Fig. 6b.

Il valore massimo di ηSA del 48,3 ± 5,8% può essere ottenuto per il dispositivo planare e rotola al 44,4 ± 3,3% a 10.000 cd m-2. Per i campioni testurizzati basati su nanostrutture, si ottiene un ηSA massimo del 76,3% e un'efficacia luminosa di 95,7 lmW-1 e si scende al 69,0% e 73,9 lmW-1 a 10.000 cdm-2. Dimostra un fattore di miglioramento di 1,53 ± 0,12 a 10.000 cd m-2. Considerando l'influenza della corrente di dispersione, insieme alla distribuzione delle modalità per gli OLED bianchi planari (nota complementare 2, fig. 11 e tabelle aggiuntive 7 e 8), si stima che l'efficienza delle strutture di outcoupling della luce (ELOS, nota complementare 3) per queste nanostrutture raggiunga il 36,6% sulla base di OLED bianchi altamente ottimizzati53.

È interessante notare che il rapporto tra ηSA e ηA è più elevato per i dispositivi testurizzati rispetto ai dispositivi planari, come riassunto nella tabella supplementare 5. Ad esempio, il rapporto ηSA/ηA a 10.000 cd m-2 per il dispositivo planare è di 2,18 rispetto a 2,47 per il dispositivo N5 con la nanostruttura. Questo risultato indica che le nanostrutture accoppiare più fotoni al substrato che vengono poi estratti dall'emisfero collegato. Il profilo ondulato delle nanostrutture può infatti guidare i fotoni intrappolati come modalità di guida d'onda, riducendo l'angolo di incidenza al substrato. Tuttavia, a causa della geometria intrinsecamente piatta di queste nanostrutture (bassa AR), l'angolo di incidenza è ancora elevato quando viene trasmesso all'interfaccia del substrato di vetro e della zona dell'aria, portando ad una situazione in cui alcuni dei fotoni estratti dalle modalità a guida d'onda o SPP sono ancora nel substrato. Questi fotoni possono essere estratti abbastanza facilmente dal substrato con comuni strutture esterne di scarico. Un fenomeno simile è stato segnalato quando si utilizza un nanomesh ITO per migliorare il disaccoppiamento dagli OLED verdi di fondo52.

Come mostrato nella Fig. 9 supplementare, non ci sono variazioni spettrali significative ad angoli diversi per dispositivi con o senza nanostrutture. Lo spostamento delle coordinate della Commission Internationale de L'Eclairage (CIE) per diversi angoli è rappresentato in Fig. 6c, d. Uno spostamento CIE più pronunciato è notato per il dispositivo planare a diversi angoli di osservazione, mentre non c'è uno spostamento CIE significativo per il dispositivo strutturato, dimostrando che l'incorporazione di nanostrutture negli OLED bianchi migliora la stabilità del colore.

La Figura 6e mostra l'intensità radiante angolare dipendente per questi dispositivi con o senza nanostrutture. Il profilo di emissione è sintonizzato da leggermente meno lambertiano per il dispositivo planare a super-lambertiano per i dispositivi nanostrutturati. Il comportamento di emissione angolare e indipendente dalla lunghezza d'onda dimostra che la presenza di nanostrutture quasi periodiche può ridurre l'effetto microcavità e aumentare l'omogeneità della distribuzione dell'energia nell'emisfero anteriore irradiato. Le nanostrutture indotte da RIE con una periodicità dominante riportata nel presente lavoro, non presentano nessuno degli inconvenienti come la lunghezza d'onda o l'emissione angolare dipendente rispetto alle strutture di reticolo 1D o 2D, che è importante per le applicazioni di illuminazione18.

Abbiamo visto un aumento di ηSA per gli OLED bianchi nanostrutturati rispetto ai dispositivi piatti. Per la nanostruttura N1-N4, la distribuzione della periodicità varia da <100 nm a più di 1000 nm, mentre N5 ha una distribuzione della periodicità più ampia a più di 3000 nm, con picchi a ~1000 nm, come mostrato nella Fig. 10 supplementare. Ci sono diverse possibilità di definire l'AR sperimentale per queste nanostrutture, che dipendono dalla diversa definizione della profondità effettiva. Un'analisi dettagliata è riportata nella nota complementare 4, per confrontare tre casi: 2Ra, larghezza piena alla metà del massimo (FWHM) e profondità dominante h tra la distribuzione della profondità. Per sistemi di nanostrutture così complicati che contengono caratteristiche caotiche e ordinate, queste possibilità permettono di comprendere più a fondo l'influenza ottica di queste nanostrutture.

Si noti che tecnicamente, trattando la profondità dominante h come profondità per il calcolo della AR in questo studio, si può ottenere una buona corrispondenza tra i risultati sperimentali e quelli della simulazione del fattore di miglioramento, anche se la AR può variare in un ampio intervallo a causa dell'ampia distribuzione della profondità, come mostrato nella Fig. 6f e nella Nota complementare 4. Le possibili ragioni fisiche sono discusse nella nota complementare 4. In questo caso (profondità = profondità dominante h), un AR ~0.2 mostra le migliori prestazioni del dispositivo. Quando l'AR è 0,60 (N4), il fattore di miglioramento è 1,24 ± 0,10, crescendo verso un fattore di miglioramento di 1,45 ± 0,12 ottenuto per una AR ridotta di 0,41 (N2). Il fattore di miglioramento può essere ulteriormente aumentato a 1,53 ± 0,12 quando l'AR scende a 0,19 (N5). Questi risultati indicano che il miglioramento finale è un effetto sinergico della periodicità e della distribuzione in profondità delle nanostrutture. Come mostrato nella Tabella supplementare 6, sia l'EQE assoluto che il fattore di miglioramento per i dispositivi con le nanostrutture indotte da RIE qui riportate sono tra i valori più elevati rispetto ai risultati riportati nelle letterature.

Il fattore di miglioramento ottenuto dai risultati sperimentali è leggermente superiore rispetto alle simulazioni numeriche, tali differenze possono essere assegnate alla semplificazione del modello di simulazione a due sole dimensioni spaziali a causa della limitata capacità di calcolo, mentre texture e dipolo sono entrambi oggetti 3D. D'altra parte, in questo scenario 2D, l'orientamento direzionale di tali funzioni sinusoidali non viene preso in considerazione. Sarebbe necessario un ulteriore miglioramento del modello ottico per trattare le nanostrutture come oggetti 3D con la corretta considerazione della distribuzione della periodicità all'interno del piano, il che esula dall'ambito di questo lavoro. Tuttavia, il fatto che la simulazione e le tendenze sperimentali del fattore di miglioramento dipendente in modo simile dal rapporto di aspetto dimostra la razionalità della semplificazione delle nanostrutture quasi periodiche rispetto alle texture sinusoidali 2D. Prevediamo che è anche possibile utilizzare questo modello per comprendere l'effetto ottico delle nanostrutture sull'efficienza del dispositivo dei diodi emettitori di luce perovskite54.

Abbiamo dimostrato un metodo per estrarre i fotoni intrappolati dagli OLED bianchi, implementando nanostrutture quasi periodiche indotte da ioni reattivi che incidono sulla superficie del PDMS. La topografia di queste nanostrutture può essere controllata regolando le condizioni di pretrattamento del PDMS e delle ricette di trattamento RIE. Il meccanismo per la generazione e il controllo della nanostruttura è spiegato dalla deformazione meccanica all'interno di un sistema a doppio strato su una superficie planare, inizializzata dal rilascio di sollecitazioni di compressione a causa di stimoli esterni provenienti da reazioni chimiche, bombardamenti fisici e la mancata corrispondenza del modulo tra lo strato superiore rigido di silicio indotta dal RIE e il PDMS elastico inferiore. L'utilizzo di nanostrutture indotte da RIE in OLED bianchi ha dimostrato la capacità di estrarre in modo efficiente le modalità a guida d'onda e le modalità SPP, che portano ad una maggiore efficienza, insieme ad una migliore stabilità del colore e ad una distribuzione della radianza più omogenea. Viene proposto un modello ottico che considera la posizione e l'orientamento del dipolo per simulare le prestazioni del dispositivo dividendo le nanostrutture in strutture sinusoidali con una periodicità e un'altezza dominanti. Le simulazioni ottiche indicano che ci si può aspettare il massimo miglioramento per un rapporto di aspetto di AR ≈ 0,25. Poiché le nanostrutture possono essere generate direttamente sulla superficie del PDMS, sono compatibili con i dispositivi flessibili emergenti. Il metodo controllabile, facile e scalabile per fabbricare queste nanostrutture quasi periodiche presenta un potente set di strumenti per la generazione e la manipolazione di nanostrutture complicate, che ha anche un promettente potenziale applicativo in campo ottico, biologico e meccanico.

Per eliminare l'errore sperimentale di mescolare la base e l'agente indurente, viene acquistato da Sigma-Aldrich PDMS (SYLGARD® 184) con una base fissa e un rapporto 10:1 di agente indurente. Per gli esperimenti per studiare l'influenza del rapporto e la copia del modello, si acquista PDMS (SYLGARD® 184) da Dow Corning, dove è possibile variare il rapporto di peso della base all'agente indurente. NOA 63 resist viene acquistato da Norland Products Inc. Perfluorodeciltriclorosilano (FDTS) viene acquistato da Alfa Aesar. I materiali per i dispositivi OLED sono acquistati da Luminescence Technology Corp. e utilizzati dopo la sublimazione.

La base e l'indurente vengono miscelati meccanicamente e poi degassati sotto vuoto per 10 min. La miscela viene poi fatta girare su substrati di vetro pre-pulito a 1000 giri al minuto per 1 minuto. I substrati rivestiti PDMS sono polimerizzati in un forno a temperature variabili per diversi tempi di riscaldamento, come spiegato di seguito. Dopo il pretrattamento, i substrati con PDMS vengono trasferiti allo strumento RIE (Oxford Plasmalab 80 Plus). Dopo il trattamento RIE, i campioni vengono prelevati in un ambiente con un'umidità del 55% a temperatura ambiente. Campioni per l'indagine di potenza RIE mostrato in Figg. 2a, b, il rapporto di peso della base all'agente indurente per PDMS è 10:1, pretrattato a 80 °C per 80 min; la ricetta RIE: 50 sccm O2, 60 s. Per l'indagine del tempo di pretrattamento mostrato in Figg. 2c, d, il rapporto peso della base al catalizzatore è 10:1, preparato a 80 °C per 40 min, 60 min, 80 min, 120 min, e 160 min, rispettivamente; la ricetta RIE: 50 W, 50ccm O2, 60 s. Per l'analisi del rapporto di peso mostrato in Figg. 2e, f, il rapporto di peso tra la base e l'indurente è variabile, pretrattato a 80 °C per 80 min. Ricetta RIE: 50 W, 50ccm O2, 60 s.

Gli stati di legame chimico e la concentrazione atomica vengono rilevati con uno strumento XPS (PHI 5600-CI, Physical Electronics, USA) con Mg-Kα non monocromatico (1253,6 eV, 400 W), con un angolo di incidenza di 54°. La concentrazione atomica è calcolata con fattori di sensibilità standard per singolo elemento.

Il test DMA viene eseguito da ARES2 (TA Instruments, USA). Le dimensioni dei campioni PDMS sono polimerizzati in una scatola di Petri e tagliati a forma di barra. La dimensione di ciascun campione è calibrata da un micrometro, con una leggera variazione di dimensioni da 4 cm × 1 cm × 1 cm. La misurazione viene effettuata in modalità di scansione a frequenza singola a 1 Hz, con una velocità di riscaldamento di 10 °C min-1 nell'intervallo di temperatura da 60 a 100 °C.

Come demo, copiamo qui i modelli generati sulla superficie del PDMS come repliche per la caratterizzazione della struttura e l'investigazione del dispositivo. È possibile fabbricare i dispositivi direttamente sulla superficie ondulata del PDMS. I campioni PDMS trattati RIE sono vapori modificati da FDTS per 24 ore in un contenitore chiuso in un vano portaoggetti. La miscela PDMS viene utilizzata come materiale di stampa per copiare modelli da campioni PDMS trattati con RIE. Dopo la miscelazione e il degasaggio, la miscela PDMS viene accuratamente versata su campioni trattati con FDTS e poi ricotta in forno a 80 °C per 1 ora. Il PDMS stampato può essere facilmente rimosso e utilizzato come timbri nanoimprinting per la seguente fabbricazione del dispositivo. Il NOA 63 diluito con acetone in rapporto di peso di 1:1 viene centrifugato su substrati di vetro pulito (dimensioni 25 mm × 25 mm) con una velocità di 8000 giri/min. Il timbro PDMS viene pressato in una pellicola NOA 63 da una nano-imprinter fatta in casa e polimerizzato sotto la radiazione UV per 10 min.

Il modello basato sulla resistenza NOA 63 è misurato dal microscopio a forza atomica (AFM, AIST-NT Combiscope 1000, AIST-NT, Inc.), microscopia elettronica a scansione (SEM, DSM 982, Carl Zeiss). Per determinare la distribuzione della periodicità, viene selezionata un'alta risoluzione di scansione di 1024 x 1024 in un'area di 10 µm x 10 µm. Ulteriori misurazioni in due siti diversi con una risoluzione di scansione inferiore di 256 x 256 in un'area di 10 µm x 10 µm vengono effettuate per ottenere le informazioni di profondità o altezza. La distribuzione della periodicità mostrata in questo lavoro proviene dalla scansione ad alta risoluzione e la profondità viene calcolata da tutte e tre le misurazioni facendo la media dei risultati.

I substrati con NOA 63 nanoimprinted vengono riscaldati a 70 °C sotto vuoto per 5° h prima dell'ITO sputtering. L'anodo ITO è modellato come strutture a quattro dita con una maschera metallica tagliata al laser. Le pellicole ITO vengono coltivate con la lavorazione foglio per foglio nella sputter coating in linea su scala pilota. Viene utilizzato un sistema planare convenzionale a singolo magnetron con bersagli di ossido che viene azionato in modalità di sputtering in corrente continua (DC). La lunghezza del catodo è di 750 mm. Lo sputtering viene effettuato con una potenza di 3 kW e un flusso di ossigeno supplementare di 6 sccm con una pressione di processo di 0,3 Pa. Dopo lo sputtering, i campioni ITO vengono ricotti a 70 °C per 1 ora. Lo spessore dello strato del film ITO è di ~90 nm, con una resistenza della lastra di 67 Ω e una trasmittanza nell'intervallo spettrale visibile del 76%.

Dopo lo sputtering ITO, tutti i substrati di vetro vengono utilizzati direttamente senza ulteriori processi di pulizia. Dopo il soffiaggio dell'azoto, i substrati vengono riscaldati sotto vuoto a 70 °C per 1 ora per eliminare l'umidità. Tutti i dispositivi sono realizzati in un utensile Lesker monocamera (Kurt J. Lesker Co.) sotto vuoto da 10-7 a 10-8 mbar mediante evaporazione termica. I tassi di deposito sono calibrati e monitorati da cristalli di quarzo. Il dispositivo bianco è composto da due unità. Le strutture dell'unità blu-rosso è: N,N,N,N′,N′,N′-tetrakis(4-metossifenil)-benzidina (MeO-TPD): 4 mol% 2,2′-(perfluoro-naftalen-2,6-diilidene) dimalonitrile (F6-TCNNNQ) (35 nm)/2,2′,7,7′-tetrakis-(N,N′-difenilammino)-9,9′-spirobifluorina (Spiro-TAD) (10 nm)/ N,N′-di-1-naftalenil-N,N′-difenil-[1,1,1,1 nm)/ N,N′-di-1-naftalenil-N,N′-difenil-[1,1,1]:4″,1″,1″′-Quaterfeny]l-4,4″′-diamina (4P-NPD): 5 peso di iridio(III)bis(2-metildibenzo-[f,h]chinoxalin)(acetilacetonat) [Ir(MDQ)2(acac)] (5 nm)/ 4P-NPD (4 nm)/ 4,7-difenil-1,10 fenantrolina (BPhen) (10 nm), gli strati di generazione del vettore sono costituiti da BPhen drogato con cesio (90 nm)/Ag (0.5 nm)/MeO-TPD: 4 mol% F6-TCNNNQ (75 nm). L'unità verde-giallo è: Spiro-TAD (10 nm)/4,4′,4″,4″-tris(N-carbazolil)-trifenilammina (TCTA): fac-tris(2-fenilpiridina) iridio(III) [Ir(ppy)3]: bis(2-(9,9,9-diexilfluorenyl)-1-piridina) (acetilacetonato) iridio(III) [Ir(dhfpy)2 (acac)] (91:8:1 t% in peso) (5 nm)/ 2,2′2″-(1,3,5-benzenetriil)-tris[1-fenil-1H-benzimidazolo](TPBi): Ir(ppy)3: Ir(dhfpy)2(acac) (91:8:1:1 wt%) (5 nm)/TPBi (10 nm)/Bphen: Cs (60 nm)/Al (100 nm). Dopo la deposizione dell'elettrodo superiore, i dispositivi sono incapsulati in un vano portaoggetti sotto atmosfera di azoto con colla UV curabile e coperchi di vetro.

Le misure di densità di corrente-tensione e luminanza vengono effettuate contemporaneamente con una sorgente di misura KEITHLEY SMU2400 e un fotodiodo al silicio. Gli spettri di elettroluminescenza sono rilevati da uno spettrometro calibrato (CAS 140 CT, Instrument Systems). L'efficienza quantistica esterna e l'efficienza luminosa sono misurate con una sfera integratrice calibrata (LABSPHERE), con un SMU2400 e uno spettrometro calibrato (CAS 140 CT). Il comportamento angolare dipendente dall'emissione viene registrato da un goniometro di marca personalizzata con uno spettrometro calibrato e uno stadio rotatorio con una risoluzione a gradino di 1°. La dimensione dei pixel dei dispositivi OLED è calibrata con un OLED standard a causa della leggera variazione dell'apertura della maschera per lo sputtering ITO, con una dimensione dei pixel che varia da 6,7 a 8,2 mm2.

Per simulare numericamente i canali di perdita, il dispositivo tandem planare è diviso in due unità, e ogni unità è simulata separatamente, pur avendo l'altra unità come strati passivi presenti. L'efficienza quantistica per i modi aria, i modi substrato, i modi guida d'onda e i modi evanescenti sono riassunti rispettivamente, per ottenere la frazione di fotoni in ogni modo per il dispositivo tandem, di cui l'EQE ideale sarebbe del 200%. Come dati di input vengono utilizzati gli spessori degli strati con i corrispondenti indici di rifrazione complessi. Altri dati, come il fattore di anisotropia, l'efficienza radiativa e l'efficienza elettrica sono tratti dalla letteratura42,45. Per maggiori dettagli si rimanda alla nota complementare 2.

Le simulazioni ottiche dei dispositivi ondulati vengono eseguite utilizzando lo strumento di simulazione Comsol Multiphysics basato sul metodo degli elementi finiti (FEM)55 . Qui trattiamo dipoli e nanostrutture emettitori con il modello 2D per ridurre il carico di calcolo. L'architettura del dispositivo simulato è molto simile a dispositivi sperimentali con lo stesso spessore totale, in cui i dipoli ad emissione sandwiching a strati sottili sono trattati come un unico strato di emissione, per evitare la necessità di elementi mesh molto piccoli in strati molto sottili (d ≤ 10 nm). Gli indici ottici (n, k) per ogni strato è impostato in base ai risultati sperimentali misurati. Utilizziamo una struttura sinusoidale con diverse periodicità e altezze per simulare l'uscita della luce al substrato di vetro, dove il substrato di vetro è trattato come un mezzo seminfinito. Le molecole organiche che emettono molecole sono molto più piccole della lunghezza d'onda della luce, per cui le fonti di emissione nelle simulazioni possono essere trattate come dipoli a punti orientati in modo diverso posizionati sulla corrispondente interfaccia di emissione. L'area simulata nel modello è impostata su una dimensione laterale di 20 µm intorno al dipolo, e l'intera struttura è circondata da uno strato perfettamente corrispondente (PML) come condizione limite assorbente, per sopprimere eventuali riflessi ai bordi. La raccolta della luce emessa si trova ad almeno una lunghezza d'onda dalla struttura a film sottile (piatta e strutturata) per evitare l'accoppiamento delle onde evanescenti con il PML.

La simulazione viene eseguita in passi di 10 nm di lunghezza d'onda da 400 a 800 nm, per texture sinusoidali con periodicità da 300 nm a 2000 nm e diverse altezze. Per il confronto, viene simulata una struttura piatta e le efficienze interne sono impostate in modo che corrispondano ai risultati sperimentali. I parametri delle simulazioni sono mantenuti costanti durante tutte le simulazioni per i dispositivi nanostrutturati, con valori variabili di p e h della struttura sinusoidale.